En el decimoséptimo año de la guerra (415-414 a. C., llegó la noticia a Atenas de que uno de sus aliados más lejanos en Sicilia, Segesta había entrado en guerra con Selinunte, entre otras cosas, por disputas fronterizas. Los selinuntios invocaron la alianza común con Siracusa, ciudad que atacó a Segesta por tierra y mar. Segesta, recordó a Atenas la alianza de esta última con la ciudad de Leontino, existente desde la primera expedición ateniense a Sicilia en 427 a. C., bajo el mando del estratego ateniense Laques. El pueblo de Siracusa era étnicamente dorio (al igual que los espartanos), mientras que los atenienses y sus aliados en Sicilia eran jonios. Atenas sintió la obligación de ayudar a sus aliados, sobre todo por el temor, manifestado y no infundado, de los habitantes de Segesta, de que Siracusa, podría aniquilar a todos los aliados que aún les quedaban a los atenienses y segestanos en tierras sicilianas, y de que lo siracusanos pudieran prestar ayuda militar a las demás poleis dorias de la isla y, por tanto, menoscabar el poderío de Atenas. Segesta prometió sufragar los gastos que ocasionaría la guerra.Como primera medida, la asamblea ateniense decretó, tras oír a los embajadores de Segesta, enviar una delegación a la ciudad aliada para averiguar de cuánto dinero disponía en realidad, e informarse de la situación de la guerra contra Selinunte.
Los atenienses no actuaron únicamente desde una visión altruista: respaldados por Alcibíades, el líder de la expedición, soñaban con la conquista de toda Sicilia. Siracusa, la ciudad principal de Sicilia, no era mucho más pequeña que Atenas, y conquistar Sicilia habría llevado a Atenas una inmensa cantidad de recursos. Durante los últimos estadios de las preparaciones, personas desconocidas mutilaron las hermai (estatuas religiosas) de Atenas, y Alcibíades fue acusado de crímenes religiosos (Cf. Hermocópidas). Alcibíades exigió que lo enjuiciaran de inmediato para poder defenderse antes de la expedición. Los atenienses sin embargo le permitieron que partiera en la expedición sin ser enjuiciado (muchos creyeron que la razón fue prepararse mejor en su contra). Tras llegar a Sicilia, Alcibíades fue llamado de regreso a Atenas para el juicio. Temeroso de que lo condenaran injustamente, Alcibíades se pasó al bando de Esparta y Nicias quedó al mando. Luego de su traición, Alcibíades informó a los espartanos que Atenas planeaba utilizar Sicilia como trampolín para la conquista de Italia, y emplear los recursos y soldados obtenidos con esas nuevas, futuras conquistas para dominar todo el Peloponeso.
Las fuerzas atenienses consistían en más 100 trirremes y 5000 hombres entre infantería y tropas ligeras. La caballería se limitaba a unos 30 caballos, lo cuales demostraron no estar a la altura de la mayor y mejor entrenada caballería siracusana. Con su llegada a Sicilia, varias ciudades se unieron en el acto a la causa ateniense. Nicias pospuso el ataque en lugar de efectuarlo de inmediato, y así la campaña terminó el año 415 a. C. con poco daño para Siracusa. El invierno se aproximaba y los atenienses debieron retirarse a sus cuarteles, pasando la dura estación reuniendo aliados y preparándose para destruir Siracusa. El retraso permitió a los siracusanos solicitar la ayuda de Esparta, quien envió al general Gilipo a Sicilia con refuerzos. Una vez en Italia, Gilipo montó un ejército formado por varias ciudades sicilianas y acudió al rescate de Siracusa. Luego de tomar el mando de las tropas siracusanas, y tras una serie de batallas, el espartano derrotó a las fuerzas atenienses, evitando que invadieran la ciudad.
Nicias soliictó a Atenas refuerzos, siendo enviado Demóstenes con una nueva flota para unir sus fuerzas con las de Nicias. Se sucedieron más batallas y los siracusanos y sus aliados volvieron a derrotar a los atenienses. Demóstenes abogaba por una retirada a Atenas, pero al pricipio Nicias se negó. Tras nuevos reveses, Nicias estuvo de acuerdo en la retirada hasta que esta fue demorada por un mal augurio (un eclipse lunar). El retraso forzó a los atenienses a una batalla en el puerto de Siracusa. Los atenienses fueron completamente derrotados y Nicias y Demóstenes condujeron al resto de sus fuerzas tierra adentro en busca de aliados. La caballería siracusana los atacó sin piedad, matando o esclavizando a quienes quedaban de la poderosa flota ateniense.
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